大化所“看清”合成气催化反应网络

    近日，中科院大连化学物理研究所包信和院士、侯广进研究员等利用固体核磁共振(ssNMR)技术，在金属氧化物分子筛(OXZEO)双功能催化剂催化合成气转化机理研究领域取得新进展。

    2016年，中科院大连化物所包信和和潘秀莲研究员等提出OXZEO催化剂设计概念并发布于美国《科学》杂志。目前，该催化体系已发展成为煤及其他碳资源转化的重要平台，并且获得广泛关注。然而，OXZEO催化体系中涉及C1物种到多碳产物的生成过程，其反应网络非常复杂，机理研究困难，如何确定其活性组分和中间产物成为研究的难题。

    据介绍，该研究人员利用了ZnAlOx/H-ZSM-5模型催化体系，借助准原位ssNMR-GC的检测方法，追踪了包括表面多碳羧酸盐、多碳烷氧基、BAS吸附环戊烯酮、环戊烯基碳正离子在内丰富的中间体，在从初始碳碳键生成到稳态转化过程中的动态演化过程，揭示了合成气直接转化的OXZEO过程与传统甲醇转化的重要区别，以及含氧化合物中间体到烯烃及芳烃产物的反应路径，论证了一氧化碳和氢气参与含氧化合物路径并在二次反应中起重要作用的观点。

    除模型催化体系外，研究人员在多种OXZEO催化剂上均观测到了关键中间体，验证了此项工作所提出的包括含氧化合物路径在内的反应机理的普适性。